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王亮/曹宵鳴Angew.:含錫沸石固定Pd納米粒子高效催化生產(chǎn)H2O2,!

 崛步化學(xué) 2023-10-16 發(fā)布于北京
研究?jī)?nèi)容
         
金屬表面在空氣中傾向于通過氧的O-O鍵的離解而被氧化,,從而降低了在各種領(lǐng)域中的性能。盡管幾種配體修飾途徑已經(jīng)減輕了大塊金屬表面的氧化,,但對(duì)小尺寸金屬納米顆粒的抗氧化性仍然是一個(gè)挑戰(zhàn),。
         
浙江大學(xué)王亮和華東理工大學(xué)曹宵鳴將小尺寸的Pd納米顆粒固定在含錫的MFI沸石晶體中,其中錫充當(dāng)電子供體,,通過削弱分子氧的吸附和抑制O-O裂解來有效地阻礙Pd的氧化,。這種抗氧化的Pd催化劑在由氫氣和氧氣直接合成過氧化氫方面表現(xiàn)出優(yōu)異的性能,過氧化氫的生產(chǎn)率為~10170 mmol gPd-1 h-1,,穩(wěn)定地優(yōu)于先前測(cè)試的催化劑,。相關(guān)工作以“Efficient Catalytic Production of Hydrogen Peroxide Using Tin-containing Zeolite Fixed Palladium Nanoparticles with Oxidation Resistance為題發(fā)表在國(guó)際著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。
         
研究要點(diǎn)
         
要點(diǎn)1. 作者通過將Pd納米顆粒固定在含錫的MFI沸石中,,形成Pd-SnOx@MFI催化劑,,該催化劑在環(huán)境條件下具有抗氧化性Pd,,顯著提高了其催化性能。
         
要點(diǎn)2. 系統(tǒng)表征和計(jì)算模擬表明,,Pd表面具有金屬Sn原子的熱力學(xué)有利結(jié)構(gòu),,其充當(dāng)電子供體可削弱分子氧的吸附和阻礙O-O的裂解來有效地阻礙Pd的氧化。
         
要點(diǎn)3. 這種抗氧化的Pd催化劑在由氫氣和氧氣直接合成過氧化氫方面表現(xiàn)出優(yōu)異的性能,,過氧化氫的生產(chǎn)率為~10170 mmol gPd-1 h-1,,穩(wěn)定地優(yōu)于先前測(cè)試的催化劑。
         
該工作導(dǎo)致了這樣一種假設(shè),,即錫是在沸石晶體中實(shí)現(xiàn)抗氧化Pd的電子供體,,用于有效催化,以克服通常負(fù)載的Pd催化劑的限制,,并進(jìn)一步推動(dòng)了抗氧化金屬納米顆粒在各個(gè)領(lǐng)域的應(yīng)用,。
         
研究圖文
         
圖1. 方案和光譜表征。
2. 精細(xì)結(jié)構(gòu)研究,。
3. 氧化還原研究,。
圖4. 理論模擬。
圖5. H2O2合成中的催化性能,。
         
文獻(xiàn)詳情
         
Efficient Catalytic Production of Hydrogen Peroxide Using Tin-containing Zeolite Fixed Palladium Nanoparticles with Oxidation Resistance
Yifeng Liu, Zhaoqing Liu, Jian Zhang, Feng-Shou Xiao, Xiaoming Cao*, Liang Wang*
Angew. Chem. Int. Ed.
DOI: https:///10.1002/anie.202312377

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