鋰 (Li) 金屬負(fù)極是鋰基電池的重要組成部分,，被認(rèn)為是實(shí)現(xiàn)高能量密度鋰電池的最佳競(jìng)爭(zhēng)者。然而,，枝晶的發(fā)展和其他相關(guān)問題嚴(yán)重阻礙了它們的實(shí)際應(yīng)用,。研究人員采用靜電自組裝方法制備高Zeta電位的Ti₃C₂T_x-graphdiyne異質(zhì)結(jié)（MXene-graphdiyne）材料，以加速鋰沉積過程中的界面電荷轉(zhuǎn)移,。MXene-graphdiyne異質(zhì)結(jié)具有高Zeta電勢(shì)（-90 mV）,，通過克服擴(kuò)散受限電流，促進(jìn)了鋰在其表面上的快速和均勻成核,。此外,，COMSOL Multiphysics模擬表明，MXene-graphdiyne異質(zhì)結(jié)的高Zeta電勢(shì)可以大幅減小鋰離子濃度梯度,，均勻化電場(chǎng),。密度泛函理論（DFT）計(jì)算還證明,，鋰原子在MXene-graphdiyne異質(zhì)結(jié)構(gòu)上的吸附能為3.4 eV。因此,，在0.05 mA cm^?2條件下,，MXene-graphdiyne展示了低過電勢(shì)（12.4 mV）。此外,，MXene-graphdiyne-Li負(fù)極在對(duì)稱電池中展示了長(zhǎng)達(dá)1400小時(shí)的超長(zhǎng)循環(huán)壽命和高達(dá)8 mA cm^?2的倍率性能,。當(dāng)與LiFeO₄正極組合時(shí)，由MXene-graphdiyne-Li負(fù)極組成的全電池在5 C條件下循環(huán)300次,，表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)性能,。

          Fig 1.a) MXene-graphdiyne 和 b) 純銅箔的鋰電鍍行為示意圖。具有高 zeta 電位的 MXene-graphdiyne 層加速了界面電荷轉(zhuǎn)移,，導(dǎo)致均勻的 Li 沉積,。

          Fig 2. a) MXene-graphdiyne 異質(zhì)結(jié)構(gòu)層的制造過程示意圖。b) MXene-graphdiyne 異質(zhì)結(jié)構(gòu)層的 HRTEM 圖像,。c）分別為 MXene-graphdiyne 異質(zhì)結(jié)構(gòu)和 MXene 層的拉曼光譜,。d) MXene-石墨二炔異質(zhì)結(jié)構(gòu)層的高分辨率 C1s XPS 光譜。e）MXene-graphdiyne電荷密度差異的側(cè)視圖和俯視圖,。青色和黃色區(qū)域分別表示電子耗盡和積累,。MXene-graphdiyne 層的電子局域功能表明在 MXene-graphdiyne超晶胞的界面處 graphdiyne 和 MXene 之間存在化學(xué)鍵合. f) MXene-graphdiyne 層、MXene 和 graphdiyne 的態(tài)密度 (DOS) 圖像,，分別反映了與 MXene 和 graphdiyne 相比,，MXene-graphdiyne 在費(fèi)米能級(jí)附近具有更高的密度態(tài)。

          Fig 3. a) MXene-graphdiyne 層,、MXene 層和 graphdiyne納米片在 DOL/DME（1:1 體積）和 1.0% LiNO₃中的 1 M LiTFSI 中的 Zeta 電位,。b）分別在 MXene-graphdiyne 層、MXene 層和 Cu 箔上的 Li 成核過電位曲線,。c) 鋰原子在 MXene-graphdiyne 層,、MXene 層和 graphdiyne 納米片上的計(jì)算吸附能。d) 吸收在 MXene-graphdiyne 異質(zhì)結(jié)構(gòu)層上的 Li 原子的變形電荷密度,。COMSOL Multiphysics 模擬 e) MXene-graphdiyne 和 f) Cu 箔陽(yáng)極在初始 Li 沉積過程中的電場(chǎng)分布,。

          Fig 4. A) 分別在 1.0 mA cm^-2和 1.0 mAh cm^-2下使用 MXene-graphdiyne-Li、MXene-Li,、graphdiyne-Li 和 Cu-Li 陽(yáng)極的對(duì)稱電池的循環(huán)特性,。b) MXene-graphdiyne-Li、MXene-Li,、graphdiyne-Li 和 Cu-Li 陽(yáng)極對(duì)稱電池的倍率性能,，電流密度從 0.5 到 8 mA cm^-2不等。c) MXene-graphdiyne-Li 在 0 到 40℃的不同溫度下的 EIS 光譜,。d) SEI和 e) MXene-graphdiyne 和 Cu 箔表面的電荷轉(zhuǎn)移反應(yīng)的活化能 ( Ea ) ,。

          Fig 5. a) MXene-graphdiyne-Li//LFP,、MXene-Li//LFP、graphdiyne-Li//LFP 和 Cu-Li//LFP 全電池在 0.5C 下的充放電電壓曲線,。b) MXene-graphdiyne-Li//LFP,、MXene-Li//LFP、graphdiyne-Li//LFP 和 Cu-Li//LFP 在 0.2 至 5.0C 的不同倍率下的倍率性能,。c) 循環(huán)性能和庫(kù)侖效率5.0C 下的 MXene-graphdiyne-Li//LFP,、MXene-Li//LFP、graphdiyne-Li//LFP 和 Cu-Li//LFP 全電池,。d）通過 XPS 深度分析,，從表面到深度（~50 nm）的 MXene-graphdiyne-Li 中 Li、F,、O,、C 和 N 的元素組成，表明 F 含量增加到近 28%整個(gè)陽(yáng)極表面,。e) 通過 XPS 深度剖析在 Cu-Li 中從表面到深度（~50 nm）的 Li,、F、O,、C 和 N 的元素組成,。f) F1s 的高分辨率 XPS，表明大部分 F 以 LiF 的形式存在,，約占 SEI層的 81%,。

相關(guān)研究工作由北京航空航天大學(xué)Yan Li和華北電力大學(xué)Meicheng Li課題組于2023年聯(lián)合發(fā)表在《Chemical Engineering Journal》期刊上,，原文：High-zeta-potential accelerates interface charge transfer in lithium anodes via MXene-graphdiyne heterojunction layers,。