開發(fā)微/納米尺度的新型傳感器對現(xiàn)代分析具有重要意義,。微型傳感器在小樣本體積內提供卓越的靈敏度和局部檢測,。這些獨特的財產對于樣本可用性有限或空間分辨率要求較高的場景非常重要。江蘇大學雍陽春教授課題組開發(fā)了一種簡便的方法,，依靠電活性細菌誘導的氧化石墨烯還原和毛細管中的受限自組裝,，來制備一種新型細胞內嵌入的微纖維狀生物水凝膠，并構建了一種基于微型毛細管的全細胞生物電化學傳感系統(tǒng),，用于0.2 μL微滴中富馬酸鹽（腎臟癌癥和食物腐敗的生物標記物）的檢測,。相關工作以“Self-Assembled
Microfiber-Like Biohydrogel for Ultrasensitive Whole-Cell Electrochemical
Biosensing in Microdroplets”為題發(fā)表在國際著名期刊Analytical
Chemistry上。要點1. 在毛細管（直徑2 mm）的約束下,，在微不銹鋼鋼絲（直徑約100?150μm）的支撐下形成微纖維狀生物水凝膠（直徑約1 mm）,。微纖維狀生物水凝膠嵌入高密度活細胞,，并激活細胞和導電石墨烯網絡之間的有效電子交換,。要點2. 作者開發(fā)了一種微型全細胞電化學生物傳感系統(tǒng),，用于在-0.6 V（vs. Ag/AgCl）外加電位下檢測富馬酸鹽。細胞附著在石墨烯表面,，而石墨烯納米片充當電子收集器,，從電極收集電子，然后充當電子分配器,，將電子分配到具有跨膜電子轉移蛋白（MtrCAB/OmcA）的細胞中,。接下來，電子傳遞到周質富馬酸還原酶（FccA）,，為富馬酸還原為琥珀酸提供動力,。要點3. 這種基于微纖維的生物水凝膠的傳感系統(tǒng)達到了1 nM至10 mM的線性校準曲線（R2=0.999）。獲得的檢測限為0.60 nM,，比用于0.2 μL微滴中富馬酸鹽檢測的傳統(tǒng)生物傳感器低1300倍以上,。這項工作為微型全細胞電化學傳感系統(tǒng)設計開辟了一個新的維度，為小體積生物電化學檢測或高空間分辨率的三維局部檢測提供了可能,。圖1.（a）基于生物水凝膠的微滴傳感和（b）用細胞包埋生物水凝膠檢測富馬酸鹽的機制示意圖,。圖2. （a，b）生物水凝膠的SEM圖像,。（a）中的綠色箭頭表示水凝膠層,，（b）中的紅色和綠色箭頭分別表示細胞和石墨烯片。氧化石墨烯（c）和生物水凝膠（d）的XPS,。圖3. 生物水凝膠和懸浮細胞的CV（a）和DPV（b）,。粉色箭頭表示氧化還原波。毛細管中生物水凝膠（c）和懸浮細胞（d）的EIS,。圖4. （a?c）生物傳感系統(tǒng)對富馬酸鹽的安培響應,。（d）用生物水凝膠定量富馬酸鹽的校準曲線。Self-Assembled
Microfiber-Like Biohydrogel for Ultrasensitive Whole-Cell Electrochemical
Biosensing in Microdroplets
Xiao-Meng Ma, Jian-Wei Wang, Li-Ting
Zhao, Yafei Zhang, Jun-Ying Liu, Songmei Wang, Daochen Zhu, Zhugen Yang, Yang-Chun
Yong*DOI: 10.1021/acs.analchem.2c05155
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