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納米前沿最新集錦20170220

 360化學(xué) 2017-02-20

1.   ACSCent. Sci. :核殼包裹抑制鋰電池支晶

鋰電池具有更高的能量密度,,但是循環(huán)使用過程中產(chǎn)生的支晶限制了其實(shí)際應(yīng)用,。Cui Yi課題組設(shè)計(jì)制備了在Li電極上包裹一層多孔的silica@poly(methyl methacrylate) (SiO2@PMMA) core–shell nanospheres,一方面可以抑制劑支晶的生長(zhǎng),,同時(shí)由于其具有豐富的納米孔道不會(huì)限制Li離子的流動(dòng),。該策略可以大幅提高鋰電池在充放電穩(wěn)定性。

 


Core–Shell Nanoparticle Coating as an Interfacial Layer for Dendrite-Free Lithium MetalAnodes

ACS Cent. Sci., DOI: 10.1021/acscentsci.6b00389

 

2.   JACS:胺-甲醇高效儲(chǔ)氫系統(tǒng)

在Ru催化劑的催化下,,通過1,,2-二胺類化合物與甲醇之間的脫氫偶聯(lián)生成N-甲酰胺類或N,N-二甲胺類產(chǎn)物釋放氫氣。而產(chǎn)物則可以在氫氣下加氫重新生成甲醇和二胺類化合物,。H2釋放過程類似于甲醇的濕法重整,,但是卻不會(huì)生成CO2和CO導(dǎo)致C源的流失,而是以甲酰胺的形式在產(chǎn)物中存在,。該循環(huán)過程的H2儲(chǔ)存/釋放量高達(dá)6.6wt%,釋氫和儲(chǔ)氫反應(yīng)的產(chǎn)率分別達(dá)90%和95%,。

 


Efficient Reversible Hydrogen Carrier System Based on Amine Reformingof Methanol

J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.6b11637

 

3.   JACS:無鉛鈣鈦礦的設(shè)計(jì)

有機(jī)-無機(jī)雜化鹵化物鈣鈦礦太陽(yáng)能電池由于具有價(jià)格低廉和較高的光吸收和光電轉(zhuǎn)換效率而被廣泛關(guān)注,然而其較差的穩(wěn)定性和Pb的毒性問題限制了其大規(guī)模應(yīng)用,。本文作者采用理論計(jì)算的方法考察了替代陽(yáng)離子的策略對(duì)于鈣鈦礦進(jìn)行性能改進(jìn),。即,通過一個(gè)一價(jià)陽(yáng)離子和一個(gè)三價(jià)陽(yáng)離子替代兩個(gè)二價(jià)Pd,。作者發(fā)現(xiàn)了11種潛在的具有較好的穩(wěn)定性,、合適的禁帶寬度、較高的載流子分離效率和較低的激發(fā)能量的組合,。

 


Design of Lead-Free Inorganic Halide Perovskites for Solar Cells via Cation-Transmutation

J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.6b09645

 

4.   JACS:表面金屬有機(jī)配合物催化烯烴復(fù)分解

通過在無水無氧條件下將Mo-Si金屬有機(jī)配合物(≡SiO?)MoO(CH2tBu)3 沉積在SiO2上得到結(jié)構(gòu)確定的表面金屬有機(jī)配合物,,并且通過DRIFS、NMR,、EXAFS等手段充分確定了其結(jié)構(gòu),。其結(jié)構(gòu)與工業(yè)上應(yīng)用的MoO3/SiO2催化劑相似,并且具有超高的催化活性,,25h的TON高達(dá)90000,。

 


Well-Defined Molybdenum Oxo Alkyl Complex Supported on Silica by Surface OrganometallicChemistry: A Highly Active Olefin Metathesis Precatalyst

J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.6b11220

 

5.   JACS:表面等離子共振限制ORR雙氧水生成

通過電化學(xué)腐蝕取代用Pt4+將Ag納米顆粒制備成中空的有限無界的Ag-Pt納米合金,并且在資質(zhì)的RDE/RRDE電極上考察表面等離子共振對(duì)于電化學(xué)反應(yīng)過程的影響,。作者發(fā)現(xiàn),,在該結(jié)構(gòu)的納米結(jié)構(gòu)上,,表面等離子共振所產(chǎn)生的熱電子注入到Pt的空軌道上可以有效抑制ORR過程中雙氧水的生成。而非具有相反作用的光熱效應(yīng),。

 


Edgeless Ag–Pt Bimetallic Nanocages: In Situ Monitor Plasmon-Induced Suppression ofHydrogen Peroxide Formation

J. Am. Chem. Soc.,DOI: 10.1021/jacs.6b09080

 

6.   JACS:三角Ag納米片CO2電還原

在0.1M KHCO3中電還原CO2制CO反應(yīng)中,,相比于等尺寸的普通Ag納米顆粒三角形Ag納米片具有更高的電流密度,高達(dá)96.8%的的法拉第效率,,61.7%的能量利用率和超高的穩(wěn)定性,,在96mV的過電勢(shì)下即有CO生成。理論計(jì)算發(fā)現(xiàn),,在Ag納米顆粒上的CO2電還原過程具有非常強(qiáng)的形貌依賴性,,在三角形Ag納米顆粒上,其邊角位和Ag(100)面上對(duì)于決速步都具有更低的活化能,。

 


Shape-Dependent Electrocatalytic Reduction of CO2 to CO on Triangular Silver Nanoplates

J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.6b12103

 

7.   JACS:Pt/MOF光催化醇選擇性氧化

該文章首次了報(bào)道MOF上單線態(tài)O2調(diào)控芳香醇類選擇性氧化,。將Pt納米顆粒負(fù)載于PCN-224上,形成的復(fù)合結(jié)構(gòu)在1atm O2光照條件下高選擇性催化醇氧化生成醛,。研究發(fā)現(xiàn),,光照條件下Pt納米顆粒上的熱電子會(huì)轉(zhuǎn)移至MOF,,MOF與Pt形成肖特基節(jié),,該結(jié)構(gòu)可以形成單線態(tài)1O2,從而提高催化選擇性,。

 


Singlet Oxygen-Engaged Selective Photo-Oxidation over Pt Nanocrystals/Porphyrinic MOF:The Roles of Photothermal Effect and Pt Electronic State

J. Am. Chem. Soc., 2017, 139 (5),pp 2035–2044 DOI: 10.1021/jacs.6b12074

 

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